Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
佐藤 哲也; 永目 諭一郎*
日本物理学会誌, 78(2), p.64 - 72, 2023/02
周期表の重い極限領域に位置する超重元素の化学研究は、ここ20年ほどで相当の進展をみており、最近ではさまざまなアイデアに基づいた新しいアプローチが展開されている。超重元素研究の発展には、日本の研究グループも顕著な貢献をしており、最近では原子番号が100を超える重アクチノイドから、超アクチノイド元素である104番元素ラザホージウム, 105番元素ドブニウム、および106番元素シーボーギウムについて、特筆すべき成果が報告された。本レビューでは、最近の主な成果を概説し、今後の展望についても触れる。
森田 泰治; 西原 健司; 津幡 靖宏
JAEA-Data/Code 2018-017, 32 Pages, 2019/02
JAEA-Data-Code-2018-017.pdf:2.35MB
分離変換技術の適用対象であるアクチノイド元素の回収率目標値を設定するためのデータを整備することを目的とし、経口摂取した場合の被ばく線量として与えられる潜在的放射性毒性を元素ごとに評価し、経時変化及び各元素の毒性全体に対する割合から、潜在的放射性毒性の観点から見たアクチノイド元素の重要度の比較を行った。検討した4種の使用済燃料いずれにおいても、Amが最も重要で、例えば加圧水型軽水炉の使用済燃料から発生する高レベル放射性廃棄物において、核分裂生成物の潜在的放射性毒性が減衰した10
年後におけるAm潜在的放射性毒性はアクチノイド全体の93%を占める。また、再処理で99.5%回収した後の残留Puも無視できない寄与を示すことがわかった。軽水炉燃料で燃焼度が高くなった場合は燃焼度に比例するような形で潜在的放射性毒性が上昇するが、MOX燃料となった場合、及びマイナーアクチノイドリサイクル型の高速炉では、それ以上に潜在的放射性毒性が大きくなった。燃料が異なる場合のアクチノイド元素回収率の目標値設定には十分な考慮が必要であり、今後の課題である。
佐藤 哲也; 浅井 雅人; Borschevsky, A.*; Stora, T.*; 佐藤 望*; 金谷 佑亮; 塚田 和明; D
llmann, C. E.*; Eberhardt, K.*; Eliav, E.*; et al.
EPJ Web of Conferences, 131, p.05001_1 - 05001_6, 2016/12
被引用回数：0 パーセンタイル：0.9(Chemistry, Inorganic & Nuclear)表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、対象原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られており、この関係を利用することで、イオン化エネルギーを決定することができる。新たに開発したガスジェット結合型表面電離イオン源を用いて、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素フェルミウム, アインスタイニウム, ノーベリウムそしてローレンシウムのイオン化効率を測定することにより、これらの第一イオン化エネルギーを初めて実験的に決定したので報告する。
佐藤 哲也
放射化学, (32), p.34 - 41, 2015/09
表面電離イオン化過程におけるイオン化効率は、対象原子の第一イオン化エネルギーに依存することが知られており、この関係を利用することで、イオン化エネルギーを決定することができる。この手法は、低生成断面積・短寿命のためにイオン化エネルギーが測定されていない重アクチノイド元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギーを決定するために開発した。本手法について、詳しく解説する。
永目 諭一郎
Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.205 - 210, 2005/12
周期表の重い上限に位置する超アクチノイド元素の合成と化学的研究に関してレビューする。超アクチノイド元素は加速器を使って人工的に合成されるが、生成量はきわめて少なく1分間に1原子程度又はそれ以下である。しかも寿命が短く数10秒以下で壊変してしまう。このため化学操作で一度に扱える原子の数は1個しかなく、実験的に超アクチノイド元素の化学的性質を明らかにするのは非常に困難である。ここではヨーロッパのグループが行った、周期表第7族に属すると期待される107番元素ボーリウムの合成と気相化学的研究を紹介し、同じ族と予想されるテクネチウムやレニウムの性質との比較などを議論する。また原研で進めている104番元素ラザホージウムの溶液化学的研究の最新の成果を紹介しながら、超アクチノイド元素の化学的研究の現状とこれまでの到達点を概説する。
永目 諭一郎
Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(2), p.A21 - A28, 2005/12
原研における超アクチノイド元素ラザホージウムの放射化学的研究をレビューする。超アクチノイド核種
Rfを東海研タンデム加速器を用いて
Cm(
O,5n)反応で合成し、最大生成断面積を13nbと決定した。生成率は2分間に1原子であった。このRfの酸溶液中でのイオン交換挙動を、当グループで開発した迅速イオン交換分離装置を用いて単一原子レベルで系統的に調べた。その結果、塩酸や硝酸溶液中ではラザホージウムが周期表第4族元素の性質を示すことを明らかにした。一方フッ化水素酸溶液中では、他の第4族元素とは著しく異なるイオン交換挙動を示した。この奇妙な化学挙動は重元素領域で期待される相対論的効果の影響を示唆している。
永目 諭一郎
Radioisotopes, 54(11), p.555 - 567, 2005/11
原子番号104を超える超アクチノイド元素研究の最新の成果を、合成と化学的研究という観点からレビューする。昨年理化学研究所で合成された113番元素の実験や結果について紹介するとともに、ロシア原子核研究所が進めている超アクチノイド元素合成研究について概説する。一方化学的研究では、原研での104番元素ラザホージウムの溶液化学的性質で極めて興味ある結果が得られている。これを紹介するとともに、ヨーロッパのグループが行った108番元素ハッシウムの気相化学実験を解説する。また昨年決定した111番元素の命名についても簡単に触れる。
永目 諭一郎; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 後藤 真一*; 秋山 和彦; 金子 哲也; 阪間 稔*; 平田 勝; et al.
Nuclear Physics A, 734, p.124 - 135, 2004/04
被引用回数：11 パーセンタイル：56.88(Physics, Nuclear)超重元素(超アクチノイド元素)の化学研究についてレビューする。特に単一原子を対象にした化学実験の最近の進歩や、重元素領域で期待される化学結合における相対論効果の検証を中心に述べる。さらに原研で進めている超アクチノイド元素,ラザホージウム(Rf),ドブニウム(Db)の化学挙動研究からRfのイオン交換挙動について詳しく報告する。
塚田 和明; 永目 諭一郎
JAERI-Conf 2003-007, 108 Pages, 2003/06
JAERI-Conf-2003-007.pdf:7.81MB
平成13年2月に行われた「第2回重元素核科学ワークショップ, 超アクチノイド元素化学研究の進展」の報文集である。ワークショップは大学をはじめとする各研究機関との連携を強化し、超アクチノイド元素を中心とした重元素科学研究の今後の進展を図る目的で、先端基礎研究センター第205回基礎科学セミナーとしておこなわれた。参加者は国内の研究グループから24人,所内から24人であった。本ワークショップは平成11年夏に行われた第1回のワークショップに引き続き開かれたもので、前回は国内での実験がほとんど計画段階であったのに比べて、今回は特に超アクチノイド元素の化学を中心に具体的な討論も行われた。議論の中では国内の研究施設の充実を目指した取り組みを進めることや、今後の研究協力の方法など実りある議論が展開され、本研究分野の新たな展開を期待させるものであった。
金子 哲也*; 小野 佐和子*; 後藤 真一*; 羽場 宏光; 浅井 雅人; 塚田 和明; 永目 諭一郎; 工藤 久昭*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 255(2), p.381 - 384, 2003/02
被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)超アクチノイド元素のオンライン気相化学研究に向けて等温ガスクロマトグラフ装置の開発を行った。本装置を用いて、超アクチノイド元素ラザフォージウムRf(原子番号104)のモデル実験として周期表同族元素と考えられるジルコニウムZr,ハフニウムHfの等温クロマトグラフ挙動を求めた。
永目 諭一郎; 羽場 宏光; 塚田 和明; 浅井 雅人; 秋山 和彦; 平田 勝; 西中 一朗; 市川 進一; 中原 弘道; 後藤 真一*; et al.
Czechoslovak Journal of Physics, 53, p.A299 - A304, 2003/00
被引用回数：7 パーセンタイル：46.52(Physics, Multidisciplinary)原研における超アクチノイド元素核化学研究の現状をまとめて報告する。これまで超アクチノイド元素合成のための実験装置の整備を進め、タンデム加速器を用いて104番元素Rf及び105番元素
Dbを合成した。また短寿命の超アクチノイド元素を迅速に単一原子レベルで化学挙動を調べるための迅速イオン交換分離装置を開発した。最近、この装置を用いて104番元素ラザホージウム(Rf)の酸溶液中での陰イオン交換挙動を初めて明らかにした。
永目 諭一郎; 浅井 雅人; 羽場 宏光; 塚田 和明; 後藤 真一; 阪間 稔; 西中 一朗; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦; 市川 進一
Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 3(1), p.129 - 132, 2002/06
原研東海研タンデム加速器を用いて行っている日本での重・超アクチノイド元素の化学挙動研究についてレビューする。これまで重元素合成のための実験装置開発を行い、超アクチノイド核種Rf及びDbの合成に日本で初めて成功した。また平行してこれら短寿命の超アクチノイド核種を対象に化学挙動研究を行うための迅速イオン交換分離装置を製作し、Rfの塩酸,硝酸溶液中での陰イオン交換挙動を初めて明らかにした。これらの最新の成果とともに、重元素の気相中での化学挙動研究や重アクチノイドの化学研究についての現状などもまとめて報告する。
羽場 宏光; 塚田 和明; 浅井 雅人; 西中 一朗; 阪間 稔*; 後藤 真一*; 平田 勝; 市川 進一; 永目 諭一郎; 金子 哲也*; et al.
Radiochimica Acta, 89(11-12), p.733 - 736, 2002/02
被引用回数：14 パーセンタイル：68.97(Chemistry, Inorganic & Nuclear)われわれの研究グループでは、超アクチノイド元素の化学挙動実験を計画している。最近、原研タンデム加速器を用いて加速されるO,
FをCmターゲットに照射し、それぞれRf,Dbの合成に成功した。これらの核種の測定は新しく開発した
線連続測定装置を用いて行い、親娘の-相間事象によって確認した。化学挙動実験の最初としてRfの溶液化学実験を計画している。その準備として、Rfの同族元素Zr並びにHfに加え擬4族元素Th並びにPuの放射性トレーサを製造し、硝酸-フッ酸、硝酸並びに塩酸系においてイオン交換の分配係数を系統的に測定した。またRfのone-atom-at-atime chemistryを目指し、繰り返実験が可能な高速液体クロマトグラフ装置を開発しテストを行った。
羽場 宏光
化学と工業, 54(5), P. 590, 2001/00
これまで104番元素ラザホージウムから106番元素シーボギウムまでの超アクチノイド元素に対して化学実験がなされ、それぞれ第7周期のIV族からVI族に位置づけられてきた。ところが107番元素ボーリウム(Bh)においては、化学挙動実験を行うのに十分な寿命をもつ同位体がなく、その化学挙動実験は行われていなかった。最近17秒の長い半減期をもつ同位体Bh-267が新しく合成され、早速その同位体を用いて6個のBh原子がオキシ塩化物として単離され、その揮発性が調べられた。Tc並びにReオキシ塩化物の揮発性や相対論電子軌道計算と比較することから、BhがVII族元素であることが初めて確認された。本論文ではこの実験の詳細を解説する。
永目 諭一郎; 工藤 久昭*; 篠原 厚*
Radioisotopes, 49(7), p.363 - 375, 2000/07
超重元素の合成とその化学的研究に関する世界の現状を最新情報も含めて概観する。また日本における研究の進捗状況について述べ、最後に今後の計画を含めて、超重元素科学の将来について展望する。
竹下 健二*; 中野 義夫*; 松村 達郎
化学工学シンポジウムシリーズ74; 金属のリサイクルおよび環境問題, p.89 - 95, 2000/05
温度変化によって高分子ネットワークの配置が変化する感温性高分子ゲルを用いたゲル/液抽出法を提案した。N-methacryloyloxyethylacidphosphate(MR)を共重合したN-isopropyl-acrylamide(NIPA)ゲルを合成して、硝酸イオンを含む水溶液中の希土類元素(La(III),Sm(III),Eu(III))とアクチノイド元素(Am(III))の抽出実験を行った。ゲル/液間の各金属イオンの分配比は、温度の増加に伴って増加した。すなわち、金属イオンはゲルの収縮状態(37
以上)でゲルに抽出され、温度低下に伴う膨潤状態への体積相転移によって放出された。この時の収縮状態における抽出定数は膨潤状態の3倍以上の値を示した。また温度スイング操作を繰り返した結果、安定にこれら金属イオンの抽出・放出を行うことができた。これらの結果は、感温性ゲルの相転移現象が希土類元素やアクチノイド元素の抽出・回収に利用できることを示唆している。
永目 諭一郎; 羽場 宏光; 池添 博
JAERI-Conf 2000-002, p.103 - 0, 2000/03
JAERI-Conf-2000-002.pdf:4.77MB
重元素核科学ワークショップ; 超アクチノイド・超重元素科学の展望が、先端基礎研究センター第163回基礎科学セミナーとして超アクチノイド元素核化学研究グループの主催で、1999年7月21-22日、日本原子力研究所東海研究所で行われた。本ワークショップでは、重元素核科学の最近の状況を把握するとともに、今後原研のタンデム加速器施設を、あるいは我が国のほかの加速器施設を用いた今後の重元素核科学の展望について、理論と実験の両面から活発な討論が行われた。本稿は、このワークショップで発表された講演の報告集である。
平田 勝; Bastug, T.*; 関根 理香*; 尾上 順*; 中松 博英*; 向山 毅*
JAERI-Review 99-008, 29 Pages, 1999/03
JAERI-Review-99-008.pdf:1.45MB
京大、静岡大、理研及び原研で進めている相対論電子状態計算法(DV-DFS)を用いた重元素科学研究に関する最近の研究成果を取りまとめた。本報告書は、日本化学会第74回春季年会(1998年3月)での特別企画講演及び原研で開催した、XAFS・相対論電子状態計算によるアクチノイド研究ワークショップ(1998年11月)で講演した内容をまとめたものである。
竹下 健二*; 中野 義夫*; 松村 達郎
Proc. of Int. Conf. on Future Nuclear Systems (GLOBAL'99)(CD-ROM), 7 Pages, 1999/00
溶媒抽出法では通常金属イオンと抽出剤の錯形成反応により有機相に金属イオンを抽出し、溶離剤を用いて水相に回収する。溶離剤には異なる液相の水溶液あるいは錯形成剤を含む水溶液が用いられる。本研究では、リン酸エステルを感温性高分子ゲルに組み込むことにより、温度変化によるゲルの体積相転移現象に伴う高分子ネットワークの構造変化を利用した新規な抽出プロセスを提案する。本報では、リン酸エステルを導入したn-isopropylacrylamide(NIAP)ゲルを合成し、アクチノイド元素(Am(III))及びランタノイド元素の抽出溶離繰り返し試験を行って、相転移現象がアクチノイド元素の抽出・溶離操作に有効に利用できることを明らかにした。これにより、高度な分離機能を持つ新抽出剤を溶離剤と言う廃棄物発生源のないプロセスで利用できる可能性を示すことができた。
Brchle, W.*; Eichler, B.*; G
ggeler, H. W.*; Guenther, R.*; Jger, E.*; Jost, D.*; Kratz, J. V.*; 永目 諭一郎; Paulus, W.*; Pershina, V.*; et al.
Proceedings of 1st International Conference on the Chemistry and Physics of the Transactinide Elements, 3 Pages, 1999/00
周期表第4族に属するZr,Hf並びに超アクチノイド元素Rfの塩酸溶液からトリブチルリン酸(TBP)への抽出挙動を調べた。8M HCl/TBP系においてZr, Hf, Rfそれぞれの分配係数は1180, 65,150となりTBPへの抽出はHf
RfZrの順で大きくなるという興味ある結果が得られた。これは元素の周期性だけからは説明できない。したがって、相対論効果を考慮した理論計算に、加水分解と錯形成間の競争過程を導した計算を行うと実験の傾向をよく再現できることがわかった。
